Denne lovende start en skuespillerkarriere oppmuntret Charlotte, og hun fortsetter å handle. I utgangspunktet fikk hun rollen som kantete tenåringsjenter. Den enorme suksessen førte henne rolle i filmen av Andrew Birkin "The Cement Garden". Denne filmen har gjort henne til en av de mest fremtredende og synlige skuespillere på 90-tallet.
I 2000 ble Charlotte igjen tildelt prisen "Cesar" for sin rolle i "Lips". På 2000-tallet, er hennes karriere utvikler seg raskt. Én etter én este filmskapere tilby henne å delta i interessante og kontroversielle prosjekter. Charlotte oppfører seg ganske forsiktig, hun er enig bare til de forslagene som var virkelig interessant.
Så, i 2006, sammen med Charlotte Rampling hun handlet i filmen "Lemming", deretter til "The Science of Sleep", regissert av Oscar-eier Michel Gondry.
I tillegg til å fungere talent, Charlotte oppdaget hennes evne til å komponere sanger og ytelse. Selv som barn når det først med sin far spilt inn en låt for filmen Elie Chouraqui "Ord og musikk", Charlotte ønsket å være bare en sanger. Hennes drøm har siden spilt inn et album med egne sanger. Denne drømmen gikk i oppfyllelse, også av sitt debutalbum, "5'55" ble svært populære.
I tillegg kan sangene i sin opptreden bli hørt i mange av hennes filmer. I for eksempel "Kjærlighet etc.», «Charlotte for Ever" (manus skrevet av hennes far Serge Gainsbourg spesielt for Charlotte) og andre. Charlotte er også et aktivt opptak med andre populære artister. For eksempel, Madonna (hun skriver innledningen til en av hennes sanger), en berømt utøver Beck.
Nylige rolle Charlotte i filmen av Lars von Trier ("Melancholia" og "Antichrist") ga henne muligheten til å igjen vise den sterke talent dramatisk skuespiller.
Charlotte bor nå i Paris med sin mann, filmregissør Yvan Attal. Paret har tre barn, fortsetter Charlotte til å handle og skrive sanger.