Etter to år har Emily dukket opp på TV. Hennes første filmopplevelse var deltakelse i den historiske eposet "Budika." Da hadde hun blitt alvorlig, hovedrollen i tittelrollen i filmen "My Summer of Love". Filmen gjort en stor resonans blant fans av uavhengig kino, og om Blunt snakket om som en meget interessant og lovende skuespiller.
I 2006 ble skuespiller invitert til Hollywood. I filmen "The Devil Wears Prada» Emily fikk rollen som en streng assistent Miranda Priestly, spilt av den store Meryl Streep. Til tross for lite erfaring i film, Blunt meget imponerende utført sin birolle, og det trenger ikke gå seg vill i nabolaget av Anne Hathaway og Streep.
Etter denne filmen, og to nominasjoner for "Beste mannlige skuespiller" ("Golden Globe" og BAFTA), skuespilleren karriere steget enda høyere. Hun spilte i «The Jane Austen", "The Great Buck Howard," utfører en viktig rolle i det historiske dramaet "The Young Victoria".
I filmen "Something Wild" Emily Rose spiller svindler, som instruert til å "fjerne" hitman Victor Maynard av Bill Nighy. Kjent med fremtidige offeret, innser morderen at han ikke kan utføre jobben, siden han er forelsket i Rose. Jenta på sin side overbevist om at Victor - en privat etterforsker. Han prøver å forpurre planene til sin klient, for å redde livet til Rose.
Filmen er full av morsomme øyeblikk i beste tradisjon av engelsk humor. Som for Blunt, er rollen som Rose kanskje en av hennes beste verk. Skuespilleren har et stort mangfold av bilder, nedfelt i filmen, og bildet av Rose, selvsagt, for det viste seg å være veldig praktisk og vellykket. Ved første øyekast, hennes karakter - lunefull og skruppelløs kjeltring, men inne var hun en skrøpelig kvinne, som er så nødvendig sterk manns skulder.